Коул начал карьеру в Академии Манчестер Юнайтед, выступая за команды разных возрастов. Дебют в основном составе МЮ состоялся 20 сентября 2011 года в матче Кубка Лиги против Лидса. На 77-й минуте игры он заменил Федерико Македу. Этот матч стал единственным в карьере Коула за основной состав Манчестер Юнайтед.

31 января 2014 года Райан Танниклифф и Ларнелл Коул перешли в лондонский Фулхэм, главным тренером которого был Рене Меленстен, ранее работавший в Манчестер Юнайтед. Дебют Коула за Фулхэм состоялся 9 февраля 2014 года в матче Премьер Лиги против Манчестер Юнайтед, в котором Дачники сыграли вничью на Олд Траффорд.

Фулхэм отдавал полузащитника в аренду в МК Донз, Шрусбери Таун и шотландский Инвернесс Каледониан Тисл, после чего состоялся полноценный переход Коула в Транмир.

В 2019 году Транмир не стал продлевать контракт с полузащитником, а в феврале 2020 года был объявлен его переход в Юнайтед оф Манчестер.

На счету Коула несколько игр за молодежные сборные Англии U-19 и U-20.